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Mul$-scale Computa$onal Explora$on of Two-Dimensional - - PowerPoint PPT Presentation
Mul$-scale Computa$onal Explora$on of Two-Dimensional - - PowerPoint PPT Presentation
Mul$-scale Computa$onal Explora$on of Two-Dimensional Materials in Nanofluidics and DNA Sequencing PI: Narayana R. Aluru Presenter: Yanbin Wu Department
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hBN ¡based ¡Materials ¡
Applications in biological probes and biomaterials (Zettl group, Berkeley and Lawrence Berkeley National Lab, JACS 2009)
BNNT is noncytotoxic BNNT is thermally stable
Applications in high-temperature environment (Golberg group, Japan)
Apply the hBN-based materials in nanofluidics and nano medicine. 1995 2008 1998 hBN has >5 eV band-gap BNNT for harvesting “blue energy”
Bocquet group, Nature 2013 Blasé group, 1994
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0" 1" 2" 3" 4" 5" <10°" 30°*50°" 70°*90°" >120°" Frequency"(7mes)" Contact"angle"(°)" 0" 1" 2" 3" 4" 5" <10°" 30°*50°" 70°*90°" >120°" Frequency"(7mes)" Contact"angle"(°)" DFT*D" Combina7onal"rule"
We ¡Don’t ¡Know ¡How ¡Water ¡Interacts ¡with ¡hBN ¡
Experiments Simulations
Challenging due to surface contamination, defects, different fabrication methods Lorentz-Berthelot combinational rule
- r DFT-D calculation
Contact angle changes with time when exposed to air (Boinovich et al. 2013)
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Solve ¡Many-‑body ¡Schrödinger ¡Equa$on ¡
Target H
!ψ(X ) = Eψ(X )
H
! = − !2
2me ∇2+V ≡ T
^
+V
^
Diffuse Monte Carlo (DMC) Isomorphism between Schrödinger equation and stochastic process Wavefunction ↔ Distribution of walkers Kinetic ↔ Diffusion Potential ↔ birth/death
Example: harmonic oscillator The DMC method is verified and calibrated by comparing to couple cluster method with complete basis set (CBS) for a small system. Qwalk package is used.
Verify DMC method
1 2
( , ,..., )
n
X X X X =
^ 2 2
1 4 1 4
n N n i j I i I I i i j
Z e e V r r π π ε ε
<
= − +
∑∑ ∑
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U$lizing ¡the ¡Power ¡of ¡Blue ¡Waters ¡
One hBN-water energy point cost 980,000 core hours.
Scaling of Qwalk with number of processors
Our simulation jobs that used to take weeks on other systems can now be done within days or even hours on Blue Waters.
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Error ¡Control ¡in ¡DMC ¡
Binding energies between a single water molecule and hBN monolayer: 76 ± 6 meV Finite Size Error
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Finding ¡an ¡Efficient ¡Method ¡Using ¡DMC ¡as ¡Reference ¡
Developing force field parameters needs ΔE for multiple configurations. DMC is computationally expensive: ~980,000 core hours for one data point. Use DMC to verify MP2 for one configuration. Then use MP2 to compute interaction energy of other configurations. For hBN, ΔE = -74 ± 7 meV Compared to -76 ± 6 meV by DMC
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Develop ¡Parameters ¡by ¡FiWng ¡to ¡MP2 ¡Energies ¡
ΔE = 4εO-N σ O-N
12
r
O-i 12 − σ O-N 6
r
O-i 6
# $ % % & ' ( (
i∈{N}
∑
+ 4εO-B σ O-B
12
r
O-j 12 − σ O-B 6
r
O-j 6
# $ % % & ' ( (
j∈{B}
∑
+ EvdWO-H + EESP
σB-‑OW ¡ (Å) ¡ εB-‑OW ¡ ¡ (kcal/mol) ¡ σN-‑OW ¡ (Å) ¡ εN-‑OW ¡ ¡ (kcal/mol) ¡ qB/qN ¡ ¡ 3.444 ¡ 0.1016 ¡ 3.398 ¡ 0.1255 ¡ ±0.30 ¡
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Simulate ¡Contact ¡Angle ¡using ¡Parameters ¡
0" 1" 2" 3" 4" 5" 6" <10°" 30°+50°" 70°+90°" >120°" Frequency"(8mes)" Contact"angle"(°)"
σB-‑OW ¡ (Å) ¡ εB-‑OW ¡ ¡ (kcal/mol) ¡ σN-‑OW ¡ (Å) ¡ εN-‑OW ¡ ¡ (kcal/mol) ¡ qB/qN ¡ ¡ 3.444 ¡ 0.1016 ¡ 3.398 ¡ 0.1255 ¡ ±0.30 ¡
Use molecular dynamics simulations with the developed force field parameters Contact angle: 45 ± 4°
Experiment: Surface with minimum contamination
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